Building the Oolong Tea Grade Judgement Model Based on Interior Quality Parameters
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摘要: 茶叶等级评价是检测茶叶品质的重要技术手段,科学建立茶叶等级评价模型具有重要意义。本文以102个乌龙茶为研究对象,采用多种特征值筛选方法结合支持向量机算法建立基于特征内在品质参数的乌龙茶等级评价模型。同时,采用高光谱技术结合化学计量学,对特征品质参数建立基于特征波长的粒子群算法优化反向误差神经网络神经网络(PSO-BP)和麻雀搜索算法优化最小二乘支持向量机(SSA-LSSVM)的定量预测模型,最后对定量预测的化学值模型验证。结果表明,当参数组合酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、水浸出物、咖啡碱、表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG)六种化学值时的乌龙茶等级模型判别准确率最高,训练集的准确率为97.22%,预测集准确率为93.33%。基于特征波长的麻雀搜索算法优化最小二乘支持向量机(SSA-LSSVM)定量预测模型的预测精度更高且均方根误差更低,预测集的决定系数R2均在0.93~0.99之间。随机抽取30个乌龙茶样本六种化学值的最佳预测值,其判别准确率达90%。综上所述,基于内在品质参数组合对不同等级的乌龙茶准确判别是可行的,且基于高光谱技术的预测模型可以快速精准的获得其化学值大小,预测的化学值也能准确的判别不同乌龙茶品质等级,同时为科学判别茶叶品质等级领域提供了新的分析思路和应用实例 。Abstract: Tea grade evaluation is an important technical method to test the quality of tea, and scientifically building the tea grade evaluation model has an important significance. This paper took 102 Oolong teas as research object and built the Oolong tea grade evaluation model based on interior quality parameters with various characteristic value screening methods in combination with support vector machine algorithm. Meanwhile, by combining hyperspectral technology with chemometrics, this paper built the quantitative forecast model of particle swarm optimization back propagation neural network (PSO-BP) based on characteristic wavelength and sparrow search algorithm optimization least squares support vector machine (SSA-LSSVM) for characteristic quality parameters, and finally verified the chemical value model of quantitative forecast. The results showed that in case of parameter combination of ester catechin, simple catechin, tea polyphenol, aqueous extract, caffeine and epigallocatechin gallate (EGCG), the Oolong tea judgement model had the highest accuracy, the accuracy of training set was 97.22%, and the accuracy of forecast set was 93.33%. The sparrow search algorithm optimization least squares support vector machine (SSA-LSSVM) quantitative forecast model had higher forecast accuracy and lower root mean square error, and the determination coefficient of forecast set R2 ranged from 0.93 to 0.99. By randomly selecting the optimal six forecasted chemical values of 30 Oolong tea samples, the judgement accuracy reached up to 90%. In conclusion, it was feasible to accurately judge different grades of Oolong tea based on interior quality parameter combination, the forecast model based on hyperspectral technology could rapidly and accurately obtain the chemical value, and the forecasted chemical value could accurately judge different Oolong tea grades, which would provide a new analysis method and application example for scientifically judging tea quality and grade.
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近年来,对于茶叶的品质要求越来越高,不同等级的茶叶,不仅在口感、外形色泽差别比较大,价格往往也相差甚远。如何对茶叶进行快速科学的等级评价是茶叶领域一直关注的热点问题,目前茶叶品质评价国家标准只有茶叶感官评审法[1],缺点是易受外部环境和评审员主观因素的影响,无法完全做到标准化和真正客观化。常见的茶叶品质检测方法还有电子鼻[2]、电子舌技术[3],顶空固相微萃取[4-5]、高效液相色谱-质谱联用法[6]、气相色谱-质谱联用法[7],近红外红外检测法[8]和高光谱检测法等。电子鼻和电子舌等智能体感技术会受传感器灵敏度的限制且成本较高;化学分析法存在检测过程复杂、效率低等弊端,近红外技术虽然有着不破原始样本的优势,但测试灵敏度比较低,相对误差较大,需要大量的样本数据训练模型。
高光谱检测技术具有获取信息量丰富、检测快速高效、能获取整个样本的空间特性和光谱特性等优点。有学者已经将高光谱技术用于研究茶叶品质,范婷婷等[9]利用高光谱技术对不同等级祁门红茶成功判别;陆江明等[10]采用高光谱技术通过纹理特征和光谱特征融合六个等级龙井茶有效判别;Li等[11]使用荧光高光谱对不同等级的铁观音进行有效判别。
茶叶的化学成分与其品质有直接的联系,目前有采用通径分析法建立内在成分与茶叶品质等级之间的模拟方程,通过确定影响茶叶等级的主要内在成分,并计算对不同化学成分的通径系数和间接系数建立回归方程。韦玲冬等[12]建立了红茶化学成分与感官品质的通径分析,决定系数R2为
0.8992 ;孔祥瑞等[13]建立了白茶感官品质与化学成分的相关性和通径分析,准确筛选出影响白茶品质的主要化学成分;表明通过筛选影响茶叶品质的特征内在参数组合,建立模型判别茶叶等级具有可行性。目前大多数的高光谱茶叶品质检测研究都是建立基于光谱信息的等级判别模型,鲜有研究报道从内在基于品质参数角度来建立品质等级判别模型,由于茶叶的等级评价是来源于专业评审员对茶汤的综合感官评审,评审员是通过对茶汤内化学成分综合化学特性呈现的主观感受而做出的综合评审,所以基于内在化学品质参数的等级判别模型相对于光谱判别模型更贴合感官评审原则。
综上所述,应用高光谱技术检测茶叶品质具有良好的理论基础和可行性。本研究以乌龙茶为研究对象,分析内在化学成分组合与茶叶品质等级的关系,采用多种特征值筛选方法,探究筛选出最佳化学值品质参数组合,并建立基于特征化学值组合的乌龙茶等级判别模型;为了快速获得相应特征品质参数的化学值大小,采用高光谱技术结合化学计量学建立定量预测模型,并将预测值重新输入等级判别模型验证其判别准确性。因此,该研究思路不仅可以通过高光谱技术获得相应品质化学值参数的大小,且能通过品质参数等级判别模型精准的判别乌龙茶品质等级,为判别乌龙茶等级提供了新的分析思路。
1. 材料与方法
1.1 材料与仪器
2020年春季乌龙茶102个,品种为单丛。干茶样本由广东农业科学院茶叶研究所提供,品质等级由专业品茶师按茶叶按GB/T 23776-2018茶叶感官审评方法划分,一级、二级、三级乌龙茶各34个。
Zolix HyperSIS农产品高光谱成像仪和Spectra SENS-V3.0软件,主要由成像光谱仪(含CCD摄像头)、光源、暗箱、电移动载物台、驱动电机和装有图像采集卡的计算机等组成,光谱仪的测量范围为370~1000 nm,采样间隔为1.2 nm。
1.2 实验方法
1.2.1 茶汤制备方法
将样本经粉碎过60目筛,称取1.500 g,加入225 mL沸水;其置于沸水浴中浸提45 min,每10 min振荡一次,浸提完毕后,趁热过滤后冷却,得到乌龙茶茶汤样本102个,实验样品见图1。
1.2.2 化学值的测定
102个乌龙茶叶样品各有18种常规化学值,由广东省农业科学院茶叶研究所通过相应的化学测定方法测定,各化学值测定方法如表1所示。其中各化学物质简称的的全称对照如下:表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG),没食子儿茶素没食子酸酯(GCG),儿茶素没食子酸酯(CG),表儿茶素没食子酸酯(ECG),没食子儿茶素(GC),表没食子酸儿茶素(EGC),儿茶素(C),表儿茶素(EC)。
表 1 十八种化学值的测定方法Table 1. Eighteen methods for determining chemical values1.2.3 高光谱数据采集
利用高光谱成像系统采集样本数据的过程中,会受到光源在各波段强度分布不均匀以及存在暗电流噪声的影响,噪声会造成采集到的高光谱图像质量降低。为了降噪及修正图像,对原始高光谱数据进行黑白板校正。
校正公式[16]见式(1):
R′=S−DW−D (1) 式中:
R′ 为校正后的光谱图像;S 为采集到的暗场原始光谱图像;W 为拍摄光源得到的白板图像;D 为关闭镜头后的全黑图像。采用ENVI3.5软件划定同一位置大小的ROI区域,提取ROI所有像素的光谱值,将该区域的平均值作为该样本的光谱值。
1.2.4 光谱预处理
采用合适的光谱预处理方法可以提取有效的光谱信息,提升光谱质量。由于实验样本是液体,多元散射校正可以有效消除液体样品的在光谱透射时镜面反射及不均匀造成的噪声[17],增强了与成分含量相关的光谱吸收信息。因此本研究采用多元散射校正(Multiplicative scatter correction,MSC)方法对乌龙茶茶汤的光谱进行预处理。
1.2.5 SPXY数据集划分
SPXY[18](Sample set partitioning based on joint x-y distance,SPXY)是在KS(Kennard stone,KS)法的基础上提出的,在样品间距离计算时将x变量和y变量同时考虑在内,以保证最大程度表征样本分布,有效地覆盖多维向量空间,增加样本间的差异性和代表性,提高模型稳定性。
1.2.6 特征值化学参数提取
方差过滤法[19]即通过特征本的方差来筛选特征,一个特征的方差越小;表明该特征的变化越不明显,变化越不明显的特征对于实验区分标签没有太大的作用,所以应该剔除这类特征。
皮尔逊相关系数[20]是由卡尔·皮尔逊提出的,定义为秩变量之间的相关系数,其公式见式(2)。
rxy=n∑i−1(xi−¯x)(yi−¯y)√n∑i=1(xi−¯x)√n∑1(yi−¯y) (2) 式中:
rxy 表示两个变量x 、y 之间的线性相关程度,rxy 的值在−1和1之间;¯x 、¯y 分别表示xi 、yi 的平均值;相关系数绝对值在0.8~1.0,非常强相关;在0.6~0.8,强相关;在0.4~0.6,中等相关;在0.2~0.4,弱相关;在0.0~0.2,非常弱相关或不相关。PCA[21](Principal component analysis,PCA)是一种掌握事物主要矛盾的统计分析方法,它可以用于高维数据降维。数据PCA降维则是为了简化计算量以及存储空间,需要对这些高维数据进行一种程度的降维,把n维高维数据映射到低维平面,并尽量保证数据不失真。
XGBoost[22](EXtreme gradient boosting,XGBoost)模型法,是梯度提升思想的一种高效的系统实现。利用树模型的特点作为量化每个特征重要性的依据进行特征选择。使用梯度提升算法的好处是在提升树被创建后,可以相对直接地得到每个属性的重要性得分。重要性分数衡量了特征在模型中的提升决策树构建中价值,一个属性越多的被用来在模型中构建决策树,它的重要性就相对越高。
1.2.7 特征波长提取
竞争性自适应重加权算法[23](Competitive Adaptive Reweighted Sampling,CARS)变量筛选的基本思想是根据自适应重加权对偏最小二乘回归系数的筛选寻优,权重分配较大的波长被选择出来,分配的权重较小的波长点被筛选除去,通过交互验证方法选出交叉验证均方根误差(RMSECV)最小的数据集。通过上述筛选原理,可选出与标签值相关性最高的最优波长组合。
连续投影算法[24](Successive Projections Algorithm,SPA)利用向量的投影分析,在光谱信息中充分寻找含有最低限度的冗余信息的变量组,将变量间共线性的影响降到最低,减少信息的重叠,同时筛选出的几个变量就能代表原始数据的大部分信息,提高了建模的速度和效率。
1.2.8 粒子群算法优化BP神经网络建模
前馈神经网络[25](Back propagation,BP)神经网络一种按照误差逆向传播算法训练的多层前馈神经网络。其原理是输入信号
Xi 通过中间节点(隐层点)作用于输出节点,经过非线形变换,产生输出信号Yk 网络训练的每个样本包括输入向量X 和期望输出量t ,网络输出值Y 与期望输出值t 之间的偏差,通过调整输入节点与隐层节点的联接强度取值Wij 和隐层节点与输出节点之间的联接强度Tjk 以及阈值,使误差沿梯度方向下降,经过反复学习训练,确定与最小误差相对应的网络参数(权值和阈值),训练即告停止。粒子群优化算法[26](Particle swarm optimization,PSO)是一种具有随机性的群集智能搜索算法。其原理是模拟鸟类个体,每个粒子可视为D维搜索空间的一个搜索个体,粒子的当前位置即为优化对应的一个候选解,粒子的飞行过程即为该个体的搜索过程。粒子的飞行速度根据粒子历史最优位置
Pbest 和种群最优位置Gbest 进行调整,不断迭代,直至得到满足终止条件的最优解。1.2.9 麻雀搜索算法优化最小二乘支持向量机回归预测
最小二乘支持向量机[27](Least squares support vector machines,LSSVM)是一种改进的支持向量机,不仅具有支持向量机的泛化性能,且学习效率高,克服了神经网络的过拟合缺陷。LSSVM模型的训练误差和复杂度由惩罚参数
γ 决定,选择恰当的折中值以最大化泛化能力;而输入空间到高维特征空间的非线性映射能力受核参数σ影响,本文的核函数取RBF径向基核函数,若核参数选取过大,则会大幅降低方差。本文将通过麻雀搜索算法寻优LSSVM的参数,得到最优解。麻雀搜索算法[28](Sparrow Search Algorithm,SSA)是新群智能优化算法,具有良好的全局搜索能力和快速收敛性,与其他群智能算法一样来源于对生物体觅食情况的观察,可以对LSSVM中的惩罚参数
γ 和核参数σ进行寻优。1.2.10 粒子群算法优化支持向量机
支持向量机[29](Support vector machine,SVM)算法的特点是对样本数据进行学习,得到不同类别样本的一个最大边距超平面,算法本质即为寻找不同类别样本之间的最佳分类超平面。
粒子群优化算法[30](Particle swarm optimization,PSO),是一种不断迭代进化的种群计算技术,基本思想是来源于对鸟群捕食行为习惯的启发,用粒子群算法对模型参数惩罚系数
c 和核函数参数g 寻优。其中c 表示对模型计算的误差容错程度,c 值说明对误差的容忍度越小,则容易出现过拟合现象;相反,c 值越低,则容易出现欠拟合的情况。1.2.11 光谱模型评价指标
评价光谱模型的优劣,需要判断的指标有校正集决定系数
R2 、预测集决定系数r2 ,校正集均方根误差(RMSEC),预测均方根误差(RMSEP),各指标公式如下通常认为一个理想的分析模型,其决定系数或者相关系数越大且越接近于1,回归性越好;同时还需满足RMSEC和RMSEP的值越小且RMSEC值应小于RMSEP,建模结果和模型实用性越理想[31]。公式见式(3)~式(5)。RMSEC=√n∑i=1(yi,a−yi,p)2n−1 (3) RMSEP=√n∑i=1(yi,a−yi,p)2m−1 (4) R2(r2)=1−N∑i=1(yi,a−yi,p)2N∑i=1(yi,a−¯ya)2 (5) 式中:
yi,a 为第i 个样本的化学值真实值;yi,p 为第i 个样本的模型预测值;¯y 为化学值真实值的均值;n 为校正集的样本数;m 为预测集的样本数。2. 结果与分析
2.1 化学值的测定结果
18种化学值分别为水浸出物、茶多酚、氨基酸、可溶性糖、总灰分、黄酮苷、PH、咖啡碱(CAF)、酯型儿茶素、简单儿茶素;其中酯型儿茶素包括EGCG、ECG、GCG、CG,简单儿茶素包括GC、EGC、C、EC;18种茶叶生化指标如表2所示。
表 2 十八种化学值的测定结果Table 2. Measurement results of eighteen chemical values化学值 最大值(mg/g) 最小值(mg/g) 平均值(mg/g) 方差 水浸出物 134.42 37.52 44.41 86.61 茶多酚 29.79 15.70 21.55 8.73 氨基酸 3.12 1.79 2.52 0.06 可溶性糖 5.20 2.26 3.35 0.42 总灰分 13.42 5.08 6.22 1.40 黄酮苷 11.05 5.45 7.67 1.65 pH 6.11 5.07 5.45 0.03 咖啡碱 75.07 23.94 40.06 117.27 EGCG 152.04 25.98 69.14 1664.98 GCG 33.27 3.66 11.15 56.46 CG 22.44 0.83 7.86 29.97 ECG 3.93 0.44 1.50 0.45 酯型儿茶素 182.94 43.27 89.64 1932.80 GC 11.23 0.78 3.94 5.64 EGC 33.46 3.78 12.80 68.93 C 18.36 1.08 5.30 16.80 EC 13.38 1.02 4.19 7.80 简单儿茶素 55.26 9.58 26.25 137.00 2.2 光谱采集及预处理
采用茶汤作为样本,干茶样本表面的会存在纹理凹凸不平整的问题,液体采集光谱时几乎不受样本外形的影响,并且液体内的化学成分分布比较均匀,所以茶汤的光谱信息相对于干茶的光谱信息会更佳平滑集中,且光谱信息与茶汤中化学成分的相关性更强。乌龙茶茶汤的原始光谱图见图2(a),波长范围为367.25~977 nm,共256个波长点;由于样本为液体,则采取多元散射校正法对原始光谱进行预处理,减少了实验中外界环境的噪声和液体散射对信息带来的影响,预处理后的信息更加聚集,预处理后的光谱图见图2(b)。
可以从图2看出,400 nm附近存在一个小波峰,主要是由紫色可见光对于茶汤里面的一些酮类物的C=O官能团作用引起的。较大的波峰存在于600~700 nm附近,主要是由红色可见光与茶汤里面含烃基、羟基及氨基等基团作用形成的,茶叶中的生化成分中含有大量的C=H、O=H、N=H三种官能团,在特征波长下产生了倍频和合频吸收,内部的含量与比例存在差异[32],这种差异表现为对特定波长的光的吸收强度不同,即表现为不同光谱值,所以采用特定波长的光谱值建模预测其化学值含量效果会更好。
2.3 化学值品质参数的特征值筛选
特征选择目的不仅仅是为数据降维,还要消除冗余和无关的变量。每个样本有18种化学值,存在冗余化学值,当化学值数据组的方差较小时,可以说明不同等级乌龙茶该化学值数据变化较小,其对判别不同等级的乌龙茶作用较小。首先采用方差过滤法,各化学值的方差如表1所示,设置方差阈值为0~5,将方差大于5的数据组作为后续特征值筛选。其方差过滤前后数据建模结果见表3。
表 3 方差过滤前后数据组合建模结果Table 3. Modeling results of data combination before and after variance filtering模型 化学值参数组合 训练集准确率(%) 预测集准确率(%) PSO-SVM 18组化学值 69.44(50/72) 63.33(19/30) 方差过滤(12组化学值) 73.61(53/72) 66.67(21/30) 从表3可以看出,经过方差过滤的基础上,预测集和化学值的判别准确率有一定提高,但是筛选的12组化学值依然存在部分冗余数据信息,需要进行特征值筛选。
在方差过滤得到的数据组合基础上,采取三种特征值筛选方法提取最佳的模型数据组合。分别分析计算12组化学值数据与乌龙茶等级的皮尔逊相关系数,提取相关性系数在0.7以上的数据组合作为等级判别模型输入,其皮尔逊相关系数大小见图3;采用PCA主成分分析,提取12组化学值中的PCA特征值大于1且累计贡献率在90%以上的化学值参数组合作为等级判别模型的输入,其特征值和贡献率其贡献率和累计贡献率见表4;采用基于XGBoost模型进行特征筛选,分别计算12组化学值的特征重要性分数,其特征重要性分数见图4,通过sklearn中的Threshold评估器得出特征变量个数对应的模型准确率见表5,将模型准确率最高的数据组合作为等级判别模型的输入;三种方法筛选出的特征化学值结果见表6。
表 4 特征值和贡献率的计算结果Table 4. Calculation results of eigenvalue and contribution rate编号 化学值 特征值 贡献率(%) 累计贡献率(%) 1 酯型儿茶素 4.67 45.27 45.27 2 EGCG 1.99 19.56 64.83 3 简单儿茶素 1.65 14.83 79.66 4 茶多酚 1.42 8.74 88.40 5 水浸出物 1.24 4.86 93.26 6 CG 1.09 1.54 94.80 7 EGC 0.86 1.38 96.18 8 咖啡碱 0.43 1.13 97.13 9 GCG 0.27 0.83 98.14 10 C 0.13 0.78 98.92 11 GC 0.10 0.70 99.62 12 EC 0.09 0.38 100.00 表 5 特征变量数与模型准确率变化Table 5. Number of feature variables and change in model accuracy特征值个数 阈值 模型准确率(%) 12 0.48 53.33 11 0.36 66.67 10 0.57 56.66 9 0.45 63.33 8 0.43 66.67 7 0.36 70 6 0.25 90 5 0.16 80 4 0.09 76.67 3 0.18 80 2 0.59 63.33 1 0.34 70 表 6 三组特征化学值参数组合Table 6. Combination of three sets of characteristic chemical value parameters特征筛选方法 特征值个数 特征化学值参数组合 皮尔逊系数法 7 酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、
咖啡碱、水浸出物、EGCG、EGCPCA主成分法 5 酯型儿茶素、简单儿茶素、水浸出物、
茶多酚、EGCG、CGXGBoost模型特征提取 6 酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、
咖啡碱、水浸出物、EGCG从表6可以看知,三种特征筛选方法可以有效地降低原有数据维数,且都将酯型儿茶素素、简单儿茶素、茶多酚、水浸出物、EGCG这五种化学值筛选作为共同的特征参数,说明不同等级的乌龙茶之间这五种化学值的大小区别较明显,且与乌龙茶的等级有直接联系,是评价其品质的重要化学指标。
2.4 基于三组特征化学值参数组合的等级判别模型
通过三种特征筛选方法得出三组化学值参数组合,将这三组数据分别建立基于PSO-SVM的等级判别模型。采用SPXY法划分数据集,训练集样本数72个,其中各等级样本数24个;预测集样本数30个,其中各等级样本数10个;模型判别结果见表7。
表 7 三组化学值参数组合的等级判别模型结果Table 7. Results of the rank discrimination model for the combination of three sets of chemical value parameters模型 特征筛选方法 特征化学值参数组合 训练集准确率(%) 预测集准确率(%) PSO-SVM 皮尔逊相关系数法 酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、咖啡碱、水浸出物、EGCG、EGC 86.11(62/72) 80.00(24/30) PCA主成分法 酯型儿茶素、简单儿茶素、水浸出物、茶多酚、EGCG、CG 91.66(66/72) 86.66(26/30) Xgboost模型法 酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、咖啡碱、水浸出物、EGCG 97.22(70/72) 93.33(28/30) 从表7中可知,当组合为酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、水浸出物、咖啡碱、EGCG时对于乌龙茶各等级判别的准确率最高,训练集的准确率达97.22%,预测集准确率达93.33%;当联合其他化学参数数据建模时反而会降低模型的判别准确率,说明这六种化学值联合建模效果最好。
茶多酚是决定茶叶的色、香、味及功效的主要成分,儿茶素占茶多酚的60%~80%。EGCG、ECG、GCG、CG、GC、EGC、C、EC这8种单体是儿茶素的主要组成部分,且EGCG含量最高,抗氧化作用最强,是茶的抗氧化作用的主要来源;EGCG、GCG、ECG、CG组成酯型儿茶素,占儿茶素60%~70%,具有较强的苦涩味和收敛性,是茶汤的主体呈味物质;GC、C、EC、EGC组成简单儿茶素,具有收敛性弱,使得茶汤鲜爽不苦涩的作用;水浸出物含量的高低,反映了茶叶中可溶性物质和呈味物质的多寡,与乌龙茶的汤色、浓度、滋味密切相关,直接影响其口感品质;咖啡碱在茶叶生物碱中含量最多,一般占2%~4%,具有苦味特征,可以与茶多酚、氨基酸等缔合成茶乳凝复合物,与绿原酸形成复合物,从而使呈味发生转变,改善茶汤的苦涩度,提高鲜爽度[33]。综上可知,这六种化学成分对乌龙茶等级品质有着不同程度的影响,与乌龙茶品质有着直接的联系,可以作为评价乌龙茶品质的代表成分组合,且其化学值数据组合建立的等级判别模型可以实现对乌龙茶不同等级准确的判别。
2.5 六种生化成分的特征波长筛选
为了快速获得六种化学值的大小,传统的化学检测等方法繁琐、复杂且效率不高,所以利用高光谱技术结合化学计量学建立其快速定量预测模型具有一定的意义。由于高光谱的全光谱波段较多,数据量大,且数据间冗余性强,首先采用CARS筛选各化学值的特征波长,CARS特征波长筛选结果见表8。
表 8 CARS特征波长筛选结果Table 8. CARS characteristic wavelength screening results序号 化学值名称 特征波长数 RMSE 占总波长数比例(%) 1 酯型儿茶素 47 1.89 18.36 2 简单儿茶素 40 4.86 15.63 3 茶多酚 30 1.59 11.72 4 水浸出物 36 3.46 14.06 5 咖啡碱 28 1.88 10.93 6 EGCG 34 17.53 13.28 由表8可知,经过CARS算法后,剔除了大部分冗余信息,筛选的波长总数减少了80%以上,但筛选得出的特征波长数还是相对较多,其原因为该方法是基于对偏最小二乘回归系数的寻优,通过十折交叉验证筛选的结果验证次数较多,所以会存在波长变量之间的互相影响,再采用SPA对CARS结果二次特征提取,SPA二次特征波长筛选结果统计见表9,各化学值特征波长位置见图5。
表 9 SPA二次特征波长筛选结果Table 9. SPA secondary characteristic wavelength screening results序号 化学值名称 特征波长数 RMSE 占总波长数比例(%) 1 酯型儿茶素 14 1.77 5.47 2 简单儿茶素 9 2.09 3.51 3 茶多酚 17 0.22 6.64 4 水浸出物 8 2.04 3.12 5 咖啡碱 7 0.69 2.73 6 EGCG 21 14.41 8.20 从图5可以得知六种化学值分别对应的特征波长变量数和特征波长位置,可以有效地筛选出对建模有用的特征信息;同时对比表8和表9,对经过SPA-CARS二次筛选,有效地消除变量之间的共性影响,减小信息的重叠,在CARS基础上使得波长数比例平均下降8%左右,且模型的RMSE也有明显的降低。因此,二次特征波长保留的特征信息在降低波数维度的同时,其更能代表原始数据的特征信息。
2.6 六种化学值的定量预测模型建立
分别建立六种化学值基于SPA-CARS特征波长的PSO-BP和SSA-LSSVM定量预测模型。采用SPXY对样本进行数据划分,训练集78个,预测集24个。PSO-BP模型的预测结果见表10,SSA-LSSVM模型的预测结果见表11,六种化学值的最佳预测结果见图6。
表 10 基于PSO-BP预测结果Table 10. Prediction results based on PSO-BP建模方法 化学值名称 训练集 预测集 R2 RMSEC r2 RMSEP PSO-BP 酯型儿茶素 0.8946 5.6623 0.8754 6.5623 简单儿茶素 0.9250 2.2479 0.8863 2.8246 茶多酚 0.8692 1.1368 0.8341 2.5221 水浸出物 0.9482 1.0730 0.8997 1.6572 咖啡碱 0.9050 1.4193 0.8661 2.3592 EGCG 0.9419 9.88395 0.8456 15.6754 表 11 基于SSA-LSSVM预测结果Table 11. Prediction results based on SSA-LSSVM建模方法 化学值名称 训练集 预测集 R2 RMSEC r2 RMSEP SSA-LSSVM 酯型儿茶素 0.9674 3.3141 0.9632 4.2451 简单儿茶素 0.9538 1.6382 0.9324 1.7906 茶多酚 0.9882 0.7836 0.9674 1.9007 水浸出物 0.9938 0.4344 0.9884 0.6669 咖啡碱 0.9878 0.4400 0.9782 0.7806 EGCG 0.9862 5.1725 0.9673 7.4164 从表10和表11对比可知,两种算法定量预测模型的预测集r2均在0.8以上,对六种化学值都有着较好的预测精度;PSO-BP模型预测集的r2均在0.83~0.89之间,模型的预测精度有待提高;由于SSA-LSSVM模型不仅克服了神经网络模型的收敛速度慢和过拟合现象,而且有着最小二乘的抗干扰鲁棒性,因此模型有着更高的决定系数和更低的预测误差,预测集r2均在0.93~0.99之间;所以SSA-LSSVM模型的预测性能更好,能够更加精准的预测六种化学值大小。
2.7 基于预测模型化学值的验证结果
通过PSO-BP和SSA-LSSVM两种定量预测模型得到的两组六种化学值的预测值,随机选取三种等级乌龙茶样本各10个,将2.4中六种化学值的最佳预测值作为2.2中化学值等级判别模型的输入,验证化学值预测值的判别准确率,两种模型预测值的验证结果见表12。
表 12 预测模型化学值的验证结果Table 12. Verification results of chemical values of prediction model等级判别
模型化学值预测
模型等级 样本
数量模型判别等级 各等级准确
率(%)总准确
率(%)一级 二级 三级 PSO-SVM PSO-BP 一级 10 8 2 0 80 76.66 二级 10 1 7 2 70 三级 10 1 1 8 80 SSA-LSSVM 一级 10 9 1 0 90 90.00 二级 10 2 8 0 80 三级 10 0 0 10 100 由表12可以看出两种模型对于一级乌龙茶判别准确率最高达90%,二级乌龙茶的判别准确率最高达80%,对三级乌龙茶的判别准确率最高达100%;从验证样本总判别准确率对比可知,基于特征波长的SSA-LSSVM模型预测的化学值对乌龙茶等级的判别准确率最高,准确率达90%,仅3个样本误判,且对三级乌龙茶样本的识别率达100%;所以通过模型预测的化学值可以实现对不同等级乌龙茶的判别。
3. 结论
以乌龙茶为研究对象,测得其18种化学值,通过方差过滤法初步剔除6组方差较小的化学值,采用三种特征提取方法得出当数据组合为酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、水浸出物、咖啡碱、EGCG六种化学值时,其训练集判别准确率达97.22%,预测集判别准确率达93.33%,证明了化学值特征值判别不同等级乌龙茶的可行性和准确性。为了快速获得六种化学值的大小,采集乌龙茶茶汤的高光谱并结合化学计量学,分别建立其定量预测模型,其最佳决定系数均在0.93~0.99之间,能够对六种化学值实现较为精准的预测分析;随机选取30个乌龙茶样本的化学预测值,重新输入验证其等级判别准确率,其判别准确率达90%,仅3个样本识别错误。综上所述,基于内在品质化学参数的等级模型可以实现对不同等级乌龙茶准确判别,且基于高光谱定量分析模型可以对相应的特征化学值快速准确的预测,同时为科学判别乌龙茶等级提供了新的分析思路和应用实例,后期会丰富样本的种类和数量,使模型具有泛化性。
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表 1 十八种化学值的测定方法
Table 1 Eighteen methods for determining chemical values
表 2 十八种化学值的测定结果
Table 2 Measurement results of eighteen chemical values
化学值 最大值(mg/g) 最小值(mg/g) 平均值(mg/g) 方差 水浸出物 134.42 37.52 44.41 86.61 茶多酚 29.79 15.70 21.55 8.73 氨基酸 3.12 1.79 2.52 0.06 可溶性糖 5.20 2.26 3.35 0.42 总灰分 13.42 5.08 6.22 1.40 黄酮苷 11.05 5.45 7.67 1.65 pH 6.11 5.07 5.45 0.03 咖啡碱 75.07 23.94 40.06 117.27 EGCG 152.04 25.98 69.14 1664.98 GCG 33.27 3.66 11.15 56.46 CG 22.44 0.83 7.86 29.97 ECG 3.93 0.44 1.50 0.45 酯型儿茶素 182.94 43.27 89.64 1932.80 GC 11.23 0.78 3.94 5.64 EGC 33.46 3.78 12.80 68.93 C 18.36 1.08 5.30 16.80 EC 13.38 1.02 4.19 7.80 简单儿茶素 55.26 9.58 26.25 137.00 表 3 方差过滤前后数据组合建模结果
Table 3 Modeling results of data combination before and after variance filtering
模型 化学值参数组合 训练集准确率(%) 预测集准确率(%) PSO-SVM 18组化学值 69.44(50/72) 63.33(19/30) 方差过滤(12组化学值) 73.61(53/72) 66.67(21/30) 表 4 特征值和贡献率的计算结果
Table 4 Calculation results of eigenvalue and contribution rate
编号 化学值 特征值 贡献率(%) 累计贡献率(%) 1 酯型儿茶素 4.67 45.27 45.27 2 EGCG 1.99 19.56 64.83 3 简单儿茶素 1.65 14.83 79.66 4 茶多酚 1.42 8.74 88.40 5 水浸出物 1.24 4.86 93.26 6 CG 1.09 1.54 94.80 7 EGC 0.86 1.38 96.18 8 咖啡碱 0.43 1.13 97.13 9 GCG 0.27 0.83 98.14 10 C 0.13 0.78 98.92 11 GC 0.10 0.70 99.62 12 EC 0.09 0.38 100.00 表 5 特征变量数与模型准确率变化
Table 5 Number of feature variables and change in model accuracy
特征值个数 阈值 模型准确率(%) 12 0.48 53.33 11 0.36 66.67 10 0.57 56.66 9 0.45 63.33 8 0.43 66.67 7 0.36 70 6 0.25 90 5 0.16 80 4 0.09 76.67 3 0.18 80 2 0.59 63.33 1 0.34 70 表 6 三组特征化学值参数组合
Table 6 Combination of three sets of characteristic chemical value parameters
特征筛选方法 特征值个数 特征化学值参数组合 皮尔逊系数法 7 酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、
咖啡碱、水浸出物、EGCG、EGCPCA主成分法 5 酯型儿茶素、简单儿茶素、水浸出物、
茶多酚、EGCG、CGXGBoost模型特征提取 6 酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、
咖啡碱、水浸出物、EGCG表 7 三组化学值参数组合的等级判别模型结果
Table 7 Results of the rank discrimination model for the combination of three sets of chemical value parameters
模型 特征筛选方法 特征化学值参数组合 训练集准确率(%) 预测集准确率(%) PSO-SVM 皮尔逊相关系数法 酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、咖啡碱、水浸出物、EGCG、EGC 86.11(62/72) 80.00(24/30) PCA主成分法 酯型儿茶素、简单儿茶素、水浸出物、茶多酚、EGCG、CG 91.66(66/72) 86.66(26/30) Xgboost模型法 酯型儿茶素、简单儿茶素、茶多酚、咖啡碱、水浸出物、EGCG 97.22(70/72) 93.33(28/30) 表 8 CARS特征波长筛选结果
Table 8 CARS characteristic wavelength screening results
序号 化学值名称 特征波长数 RMSE 占总波长数比例(%) 1 酯型儿茶素 47 1.89 18.36 2 简单儿茶素 40 4.86 15.63 3 茶多酚 30 1.59 11.72 4 水浸出物 36 3.46 14.06 5 咖啡碱 28 1.88 10.93 6 EGCG 34 17.53 13.28 表 9 SPA二次特征波长筛选结果
Table 9 SPA secondary characteristic wavelength screening results
序号 化学值名称 特征波长数 RMSE 占总波长数比例(%) 1 酯型儿茶素 14 1.77 5.47 2 简单儿茶素 9 2.09 3.51 3 茶多酚 17 0.22 6.64 4 水浸出物 8 2.04 3.12 5 咖啡碱 7 0.69 2.73 6 EGCG 21 14.41 8.20 表 10 基于PSO-BP预测结果
Table 10 Prediction results based on PSO-BP
建模方法 化学值名称 训练集 预测集 R2 RMSEC r2 RMSEP PSO-BP 酯型儿茶素 0.8946 5.6623 0.8754 6.5623 简单儿茶素 0.9250 2.2479 0.8863 2.8246 茶多酚 0.8692 1.1368 0.8341 2.5221 水浸出物 0.9482 1.0730 0.8997 1.6572 咖啡碱 0.9050 1.4193 0.8661 2.3592 EGCG 0.9419 9.88395 0.8456 15.6754 表 11 基于SSA-LSSVM预测结果
Table 11 Prediction results based on SSA-LSSVM
建模方法 化学值名称 训练集 预测集 R2 RMSEC r2 RMSEP SSA-LSSVM 酯型儿茶素 0.9674 3.3141 0.9632 4.2451 简单儿茶素 0.9538 1.6382 0.9324 1.7906 茶多酚 0.9882 0.7836 0.9674 1.9007 水浸出物 0.9938 0.4344 0.9884 0.6669 咖啡碱 0.9878 0.4400 0.9782 0.7806 EGCG 0.9862 5.1725 0.9673 7.4164 表 12 预测模型化学值的验证结果
Table 12 Verification results of chemical values of prediction model
等级判别
模型化学值预测
模型等级 样本
数量模型判别等级 各等级准确
率(%)总准确
率(%)一级 二级 三级 PSO-SVM PSO-BP 一级 10 8 2 0 80 76.66 二级 10 1 7 2 70 三级 10 1 1 8 80 SSA-LSSVM 一级 10 9 1 0 90 90.00 二级 10 2 8 0 80 三级 10 0 0 10 100 -
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